材料系能源材料課題組趙新兵教授和朱鐵軍教授指導(dǎo)的博士生謝涵卉、劉曉華在新型熱電材料電子和聲子輸運(yùn)機(jī)制方面的研究取得重要進(jìn)展，相關(guān)成果已分別在國際著名學(xué)術(shù)期刊Adv. Funct. Mater.和Adv. Energy Mater.上在線發(fā)表。
熱電材料是一種能實(shí)現(xiàn)熱-電直接相互轉(zhuǎn)化的能源材料，對其電聲輸運(yùn)特性的理解是開發(fā)或改善熱電材料性能的前提。Half-Heusler合金是一類物理性能豐富的材料體系，在熱電、磁性材料及拓?fù)浣^緣體等多個(gè)領(lǐng)域都有著廣闊的應(yīng)用前景，近年來在高溫發(fā)電領(lǐng)域尤其受到越來越多的關(guān)注，但對其熱電輸運(yùn)的機(jī)制還缺乏深入系統(tǒng)的理解。謝涵卉博士生的工作結(jié)合實(shí)驗(yàn)表征和物理建模，對具有代表性的ZrNiSn基half-Heusler合金的電聲輸運(yùn)進(jìn)行了深入系統(tǒng)的分析，發(fā)現(xiàn)該體系固溶體中電荷輸運(yùn)以合金散射為主導(dǎo)，而不是常見的聲學(xué)聲子散射機(jī)制。同時(shí)該體系低的變形勢和合金散射勢是具有高電功率因子的原因。其聲子輸運(yùn)則主要以Umklapp過程和點(diǎn)缺陷散射為主。相關(guān)論文“Beneficial contribution of alloy disorder to electron and phonon transport in half-Heusler thermoelectric materials”于5月1日在線發(fā)表在Adv. Funct. Mater上。
圖1、ZrNiSn中各散射機(jī)制聲子弛豫時(shí)間 圖2、Mg2Si0.45Sn0.55的遷移率與載流子濃度
和頻率的計(jì)算關(guān)系。 的關(guān)系，以及理論計(jì)算的結(jié)果。
和頻率的計(jì)算關(guān)系。 的關(guān)系，以及理論計(jì)算的結(jié)果。
Mg2(Si,Sn)固溶體則是近年來廣受關(guān)注的高性能中溫區(qū)熱電材料。通過合理調(diào)節(jié)Si/Sn比，可顯著降低材料的晶格熱導(dǎo)率。當(dāng)Si含量在40%左右時(shí)，Mg2(Si,Sn)固溶體的導(dǎo)帶出現(xiàn)能帶收斂(band convergence)現(xiàn)象，使得Seebeck系數(shù)顯著增加。一般認(rèn)為，能帶收斂和熱導(dǎo)率降低是該體系具有高熱電性能的原因。然而，能帶收斂導(dǎo)致態(tài)密度有效質(zhì)量增加，往往會降低電子遷移率。劉曉華博士生采用單橢球帶模型（SPB）對Mg2Si0.45Sn0.55固溶體電輸運(yùn)性能進(jìn)行了深入分析，通過Pisarenko圖確認(rèn)了態(tài)密度有效質(zhì)量的增加，驗(yàn)證了能帶收斂的存在。同時(shí)發(fā)現(xiàn)該體系低的變形勢和合金散射勢補(bǔ)償了有效質(zhì)量增加所引起的遷移率下降，也是Mg2(Si,Sn)固溶體具有高熱電性能的主要物理機(jī)制之一。相關(guān)論文“Low electron scattering potentials in high performance Mg2Si0.45Sn0.55 based thermoelectric solid solutions with band convergence”于5月1日在線發(fā)表在Adv. Energy Mater.上。
相關(guān)工作得到了國家科技部973計(jì)劃，國家自然科學(xué)基金，教育部新世紀(jì)優(yōu)秀人才以及硅材料國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的資助。部分實(shí)驗(yàn)測試工作由朱鐵軍教授在加州理工學(xué)院訪問（國家留學(xué)基金委資助）時(shí)完成。
相關(guān)文章鏈接：
