2月19日 《自然·通訊》發(fā)表了浙江大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院張澤院士團(tuán)隊(duì)金傳洪小組、中國(guó)人民大學(xué)物理學(xué)系季威研究組和英國(guó)約克大學(xué)袁俊教授等合作的研究成果《二硫化鉬原子缺陷探索》。他們利用掃描透射電子顯微鏡結(jié)合第一性原理計(jì)算，系統(tǒng)研究了目前主流多種制備方法得到的二硫化鉬（MoS2）材料中的原子缺陷，建立了制備方法——缺陷種類——材料性質(zhì)之間的關(guān)聯(lián)，為這類材料的性能優(yōu)化和可控制備提供了關(guān)鍵依據(jù)。
石墨烯開創(chuàng)了二維材料的先河，過渡金屬硫族化合物(TMDC)則是緊隨其后的“明星”材料。MoS2是過渡金屬硫族化合物中的代表性材料。其完美單層晶體是遷移率較高的直接帶隙半導(dǎo)體，有望成為下一代（柔性）電子器件的核心材料。經(jīng)過了幾年努力，研究人員發(fā)現(xiàn)不論是天然礦物機(jī)械剝離制備的二硫化鉬單層，還是利用物理或化學(xué)方法合成的材料，其載流子遷移率都較理論預(yù)測(cè)有顯著不足。雖然經(jīng)過了幾年的各種努力，但仍沒有探究清楚其內(nèi)在機(jī)制。
在細(xì)致分析了上述研究現(xiàn)狀后，該國(guó)際合作團(tuán)隊(duì)敏銳地意識(shí)到材料缺陷的作用。通常，完美的晶體是可遇而不可求的，晶體中的缺陷始終伴隨著其制備、改性、器件集成等各個(gè)環(huán)節(jié)。該團(tuán)隊(duì)采用先進(jìn)的掃描透射電子顯微鏡和高精度的第一性原理計(jì)算，系統(tǒng)全面地研究了多種不同方法制備的二硫化鉬單層材料中的原子點(diǎn)缺陷。研究發(fā)現(xiàn)，采用機(jī)械剝離和化學(xué)氣相沉積(CVD)方法得到的樣品中具有較高的S空位缺陷，而采用物理氣相沉積(PVD)方法制備的樣品中的缺陷則主要為Mo反位缺陷（如圖1）。這兩類缺陷對(duì)二硫化鉬單層材料的光學(xué)、電學(xué)和磁學(xué)性質(zhì)有著截然不同的影響。隨后的電學(xué)測(cè)量從電子輸運(yùn)性質(zhì)上驗(yàn)證了這一發(fā)現(xiàn)。理論計(jì)算分析了形成這些缺陷的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)因素，并提出了調(diào)控辦法。利用上述結(jié)果，不但可以控制制備過程，消除缺陷提升材料性能；也可以有意識(shí)地引入缺陷，得到具有新性質(zhì)的材料。該研究將過渡金屬硫族化合物的制備方法、缺陷種類和物理性質(zhì)聯(lián)系起來，是從原子結(jié)構(gòu)出發(fā)認(rèn)識(shí)和預(yù)測(cè)材料性質(zhì)的代表性范例。
圖1. 五種反位缺陷的掃描透射電子顯微鏡圖像和第一性原理計(jì)算預(yù)測(cè)的幾何結(jié)構(gòu)
博士生洪金華是該工作的第一作者，本研究得到基金委、科技部、硅材料國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、浙江大學(xué)中央高校基本業(yè)務(wù)費(fèi)校長(zhǎng)專項(xiàng)和包玉剛國(guó)際基金會(huì)等資助。
附錄：
Exploring atomic defects in molybdenum disulfide monolayers
Jinhua Hong, Zhixin Hu, Matt Probert, Kun Li, Danhui Lv, Xinan Yang, Lin Gu, Nannan Mao, Qingliang Feng, Liming Xie, Jin Zhang, Dianzhong Wu, Zhiyong Zhang, Chuanhong Jin, Wei Ji, Xixiang Zhang, Jun Yuan & Ze Zhang
Nature Communication, 6, 6293 (doi:10.1038/ncomms7293).
Exploring atomic defects in molybdenum disulfide monolayers
Jinhua Hong, Zhixin Hu, Matt Probert, Kun Li, Danhui Lv, Xinan Yang, Lin Gu, Nannan Mao, Qingliang Feng, Liming Xie, Jin Zhang, Dianzhong Wu, Zhiyong Zhang, Chuanhong Jin, Wei Ji, Xixiang Zhang, Jun Yuan & Ze Zhang
Nature Communication, 6, 6293 (doi:10.1038/ncomms7293).
http://www.nature.com/ncomms/2015/150219/ncomms7293/full/ncomms7293.html
